我校在二氧化碳加氢合成甲醇催化剂研究领域取得新进展

发布时间:2019-03-15 08:54:10 来源:煤科学与技术省部共建国家重点实验室培育基地 作者:李聪明

近日,煤科学与技术省部共建国家重点实验室培育基地传出喜讯,该基地李聪明教授及其团队在CO2加氢合成甲醇催化剂研究方面取得新进展,相关研究成果发表在催化顶尖期刊Journal of Catalysis(2019,372:163-173)上,论文第一作者为我校硕士研究生陈阔,李聪明教授作为指导老师,与李忠教授为共同通讯作者。

铜基催化剂是CO2加氢合成甲醇最为广泛采用的催化剂,在实际的多相催化反应过程中,如何避免或者抑制铜粒子团聚长大以提高催化剂稳定性一直是该领域面临的一个重大挑战。而发展负载型铜基催化剂以提高活性组分的分散度,具有十分广阔的研究前景。其中,SiO2载体由于具有高比表面积而被认为是一类负载铜基催化剂的优良载体,该载体不仅对活性组分起到支撑和分散作用,而且与活性组分发生相互作用,在一定程度上对反应物分子吸附、表界面反应甚至产物脱附等都具有重要作用。然而,铜物种与SiO2载体相互作用力较弱,在反应过程中由于颗粒大小分布不均匀所诱发的粒子迁移或者Ostwald熟化效应诱导的粒子团聚引起金属表面积减少、或者金属与助剂或者载体相互作用减弱导致催化剂失活。因此发展一种简单直接的合成方法制备高活性、高稳定性且均匀分散的负载型铜基催化剂,有利于推动负载型催化剂的实用化进程。

该成果设计了一种旋蒸辅助沉积沉淀法,通过旋转蒸发辅助处理和沉积沉淀法相结合成功制备出金属粒子分布均匀的CuZnO/SiO2催化剂。该催化剂在CO2加氢合成甲醇反应中表现出优良的反应性能。研究表明,铜基催化剂金属粒径分布与催化剂反应活性与稳定性密切相关,粒径分布范围的窄化,能够有效地抑制活性金属的Ostwald熟化效应,进而提高催化剂的稳定性。该项成果还对制备方法和催化剂失活原因进行了详细探讨。此项研究为制备高活性、高稳定性且均匀分散的负载型催化剂提供了新的思路,也为负载型催化剂的宏量制备奠定了方法学基础。

据悉,相关研究成果拥有自主知识产权,已申请中国发明专利(申请号:201810801017.5,公开号:CN 108889303 A),该项研究得到了国家自然科学基金、山西省自然科学基金和中科院大连化物所催化基础国家重点实验室开放课题等的资助。

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